Nazwa „Roztocze” po raz pierwszy zaistniała pod koniec XIX w. w pracach geografów galicyjskich. W wydanym w 1881 r. Słowniku geograficznym Królestwa Polskiego i innych Krajów Słowiańskich Roztocze określono jako pasmo wzgórz „łączące się nad Kotliną Lwowską wyniosłym upłazem z zachodnim stokiem Gołogór. Pasmo to zaczynające się w okolicy Zamarstynowa i Kleparowa pod Lwowem ciągnie się na wysokości ok. 380 m ku płn. zach. do Magierowa, a stamtąd dalej w równej prawie odległości od Bugu i Sanu na Potylicz, Werchratę i Bełżec. Tworzy ono dział wodny Bugu i Sanu. Główny grzbiet Roztocza ma postać wydłużonej a wąskiej wyżyny, nad którą wznoszą się odosobnione garby. Ku wsch. odrywają się od głównego pasma tylko dwie dłuższe, niskie ciekliny i posuwają za biegiem Pełtwi i Jaryczówki aż po Zadwórze i Milatyn. Od góry Haraj nad Żółkwią dalej ku płn. odrzyna się już wschodni blok Roztocza stromiej, a poprzedzierany jest w wielu miejscach głębokimi dolinami i parowami o bokach skalistych i o dnie zasypanym wielkiemi złomami piaskowca. Pochyłość zachodnia jest o wiele łagodniejsza, rozgałęzia się szeroko piaszczystymi i lesistymi pagórkami, które sięgają gdzieniegdzie aż do samego brzegu Sanu”.
Współcześnie określa się Roztocze jako pasmo wzgórz ciągnące się szerokim łukiem z płn. zach. na na płd. wsch. od Kraśnika poczynając, aż do Lwowa. Wzgórza te stanowią dział wodny II rzędu pomiędzy dorzeczami Wieprza, Bugu i Sanu, a w części płd. europejski dział wodny I rzędu między zlewiskami Morza Bałtyckiego (dorzecze Wisły) i Morza Czarnego (dorzecze Dniestru). Co przy tym ciekawe, linia działu wodnego nie prowadzi jedynie grzbietami wzgórz. Np. w przypadku rzek Gorajca i Łady zbliża się ona wybitnie do krawędzi Roztocza, okrążając bagno Tałandy w okolicy Hedwiżyna.
Najdłuższą rzeką mającą swe źródła na Roztoczu jest Wieprz. Bierze on swój początek w Wieprzowym Jeziorze pod Tomaszowem Lubelskim, a jego dopływy stanowią m.in. Por z Gorajcem oraz Bystrzyca. Nieco mniejsza jest Tanew mająca swe źródła pod Narolem. Jej najważniejszymi dopływami są Jeleń, Sopot i Szum. Rzeki te charakteryzują się niską temperaturą wody, a to za sprawą silnego zasilania podziemnego. Omawiany region jest jednak ogólnie ubogi w wody powierzchniowe z powodu występowania lessów (szczególnie w części zach.) oraz piasków i skał wapiennych. Roztocze znajduje się w strefie zazębiania się obszaru występowania czarnoziemów z terenami o przewadze gleb brunatnych i bielicowych. Garb Roztocza budują skały górnokredowe piętra kampanu i mastrychtu, pod względem litologicznym są to opoki i gezy. Utwory trzeciorzędowe reprezentują wapienie detrytyczne, litotamniowe i rafowe oraz – głównie w dolinach – piaski i piaskowce. Ponad wyraźnie spłaszczone wierzchowiny wznoszą się wzgórza o charakterze ostańcowym. Zbudowane są one z utworów mioceńskich, bardziej odpornych na wietrzenie od innych roztoczańskich skał. Natomiast spłaszczenia wierzchowinowe to pozostałości dawnej równiny, wydźwigniętej w trzeciorzędzie, obecnie rozciętej malowniczymi dolinami. Roztocze kwatery to przede wszystkim baza noclegowa przygotowana na potrzeby turystów.
Szerokość roztoczańskiego wału wynosi od kilkunastu do około 25 km, a długość 180 km, z czego w obecnych granicach Polski znajduje się 110 km. Od płn. z Roztoczem graniczy Wyżyna Lubelska, głównie na obszarze jej części zwanej Padołem Zamojskim. Od płd. Kotlina Sandomierska, prawie w całości w tej części zwana Równiną Biłgorajską (dawniej Puszczańską, ponieważ porasta ją kompleks leśny Puszczy Solskiej). Od wsch. Roztocze ogranicza Grzęda Sokalska (część Wyżyny Wołyńskiej), a także Równina Bełska (część Kotliny Pobuża, zwanej też Małym Polesiem lub Kotliną Bużańsko-Styrską).